渔业研究 ›› 2023, Vol. 45 ›› Issue (2): 202-212.DOI: 10.14012/i.cnki.fjsc.2023.02.013
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收稿日期:
2022-08-22
出版日期:
2023-04-25
发布日期:
2023-04-19
作者简介:
王丽娟(1980―),女,助理研究员,主要从事水产品质量安全和渔业环境监测研究。E-mail: wangguoqinli@163.com
基金资助:
WANG Lijuan(), JIANG Linlin, YU Ying, TANG Shuifen, QIAN Zhuozhen
Received:
2022-08-22
Online:
2023-04-25
Published:
2023-04-19
摘要:
随着经济和人口的增长,环境污染特别是水环境污染日益加剧,对水生生物和人体健康皆造成了威胁。农业固体废弃物因成本低、吸附能力强、易修饰和操作简单,而成为一种有潜力的传统吸附剂替代品。本文以多环芳烃污染物(PAHs)和有机磷农药(OPs)为分析对象,就农业固体废弃物的性质、吸附机理、影响因素及其作为吸附剂对水环境中PAHs和OPs的吸附性能等方面进行综述,并对其应用进行了展望。
中图分类号:
王丽娟, 姜琳琳, 余颖, 汤水粉, 钱卓真. 利用农业固体废弃物去除水环境中多环芳烃污染物和有机磷农药的研究进展[J]. 渔业研究, 2023, 45(2): 202-212.
WANG Lijuan, JIANG Linlin, YU Ying, TANG Shuifen, QIAN Zhuozhen. Review of removal of polycyclic aromatic hydrocarbons and organophosphorus pesticides by low-cost agricultural solid waste in water environment[J]. Journal of Fisheries Research, 2023, 45(2): 202-212.
方法 Methods | 改性剂 Modifying agent | 常用方式或成分 Common ways or components | 理化特性 Physical and chemical properties |
---|---|---|---|
物理改性 Physical modification | — | 高压灭菌、热处理、真空冷冻干燥、切割、研磨、破碎、蒸汽 | 比表面积增大,吸附位点增多 |
化学改性 Chemical modification | 酸 | H3PO4、HNO3、HCl、H2SO4 | 比表面积和总孔容积提升,多孔结构更为显著,有利于对水中阳离子的静电吸附 |
碱 | KOH、NaOH、Ca(OH)2、氨水、尿素、碳酸盐、碳酸氢盐等碱式盐 | 可使材料表面产生正电荷,有助于吸附带负电的物质[ | |
氧化剂/ 还原剂 | H2O2、KMnO4、过硫酸盐; NaBH4、Na2SO3、FeSO4 | 使羧基、羟基和羰基的含量提高,提高材料的比表面积,去除表面更多的无机灰分,提高表面积 | |
金属 | Fe3O4、MgO、MnO2、MgFe2O4、 MnFe2O4 | 易形成纳米颗粒,其比表面积大、活性高,具有未配位的原子和不饱和键,易与吸附质原子结合,产生的羟基等活性基团提供特异性吸附位。将铁作为其中的组分之一,以适当掺杂比混合后可以得到金属磁改性生物炭,材料吸附后可快速回收[ | |
有机物 | 乙二胺四乙酸、乙二胺、β-环糊精、二甲基甲酰、十六烷基三甲基溴化铵、乙二醇、甲醇等 | 活化材料表面羧基、羰基、酯基和醚基等含氧官能团,使其与有机物间形成多种化学键合,以提升材料吸附量[ | |
功能材料 | 壳聚糖、石墨烯、氧化石墨烯、碳纳米管、锌纳米管、锌纳米晶等 | 功能性颗粒能够改善孔隙结构和热稳定性,提高比表面积并丰富表面官能团的种类[ |
表1 农业固体废弃物的改性活化及其理化特性
Tab.1 Modification and physicochemical properties of agricultural solid waste
方法 Methods | 改性剂 Modifying agent | 常用方式或成分 Common ways or components | 理化特性 Physical and chemical properties |
---|---|---|---|
物理改性 Physical modification | — | 高压灭菌、热处理、真空冷冻干燥、切割、研磨、破碎、蒸汽 | 比表面积增大,吸附位点增多 |
化学改性 Chemical modification | 酸 | H3PO4、HNO3、HCl、H2SO4 | 比表面积和总孔容积提升,多孔结构更为显著,有利于对水中阳离子的静电吸附 |
碱 | KOH、NaOH、Ca(OH)2、氨水、尿素、碳酸盐、碳酸氢盐等碱式盐 | 可使材料表面产生正电荷,有助于吸附带负电的物质[ | |
氧化剂/ 还原剂 | H2O2、KMnO4、过硫酸盐; NaBH4、Na2SO3、FeSO4 | 使羧基、羟基和羰基的含量提高,提高材料的比表面积,去除表面更多的无机灰分,提高表面积 | |
金属 | Fe3O4、MgO、MnO2、MgFe2O4、 MnFe2O4 | 易形成纳米颗粒,其比表面积大、活性高,具有未配位的原子和不饱和键,易与吸附质原子结合,产生的羟基等活性基团提供特异性吸附位。将铁作为其中的组分之一,以适当掺杂比混合后可以得到金属磁改性生物炭,材料吸附后可快速回收[ | |
有机物 | 乙二胺四乙酸、乙二胺、β-环糊精、二甲基甲酰、十六烷基三甲基溴化铵、乙二醇、甲醇等 | 活化材料表面羧基、羰基、酯基和醚基等含氧官能团,使其与有机物间形成多种化学键合,以提升材料吸附量[ | |
功能材料 | 壳聚糖、石墨烯、氧化石墨烯、碳纳米管、锌纳米管、锌纳米晶等 | 功能性颗粒能够改善孔隙结构和热稳定性,提高比表面积并丰富表面官能团的种类[ |
吸附剂Adsorbent | 优点Advantage | 不足Shortage |
---|---|---|
活性炭 Activated carbon | 具有高的比表面积和孔隙度,以及优异的吸附性能 | 对小分子吸附性能较差、再生困难、回收率低、投资和应用成本较高 |
大孔树脂 Macroporous adsorption resin | 具有价格低廉、选择性高、操作便捷、可重复利用等特点 | 实际应用中出现树脂吸附能力下降或降解问题,以及废弃树脂的环保问题 |
石墨烯 Graphene | 独特的面吸附特性、高比表面积、良好的化学稳定性及机械稳定性 | 高昂的制备费用、难以回收、容易产生二次污染等 |
黏土Clay | 比表面积和孔径较大、成本廉价 | 对非极性的污染物的吸附能力较弱、需改性 |
农业固体废弃物 Agricultural solid waste | 来源广泛、可再生、环境相容性好、实用、廉价等 | 缺乏在实际应用中稳定性和商业化可行性的相关研究数据 |
表2 不同吸附剂的比较
Tab.2 Comparison of different adsorbents
吸附剂Adsorbent | 优点Advantage | 不足Shortage |
---|---|---|
活性炭 Activated carbon | 具有高的比表面积和孔隙度,以及优异的吸附性能 | 对小分子吸附性能较差、再生困难、回收率低、投资和应用成本较高 |
大孔树脂 Macroporous adsorption resin | 具有价格低廉、选择性高、操作便捷、可重复利用等特点 | 实际应用中出现树脂吸附能力下降或降解问题,以及废弃树脂的环保问题 |
石墨烯 Graphene | 独特的面吸附特性、高比表面积、良好的化学稳定性及机械稳定性 | 高昂的制备费用、难以回收、容易产生二次污染等 |
黏土Clay | 比表面积和孔径较大、成本廉价 | 对非极性的污染物的吸附能力较弱、需改性 |
农业固体废弃物 Agricultural solid waste | 来源广泛、可再生、环境相容性好、实用、廉价等 | 缺乏在实际应用中稳定性和商业化可行性的相关研究数据 |
来源 Materials | 制备方法 Methods | 被吸附物 Adsorbate | 吸附能力 Sorption capacity | 环境条件 Environment |
---|---|---|---|---|
芦苇秸秆 Reed straw | 高温热解 | 菲 | 最大去除率为81.87%[ | 水体 |
竹木、松木、 松针和松树皮 Bamboo wood, pine wood, pine needles, and pine bark | 酸水解 | 菲、萘、 芘和苊 | 酸水解后吸附能力显著提高,其中菲提高6~18倍,萘和芘为6~8倍,苊为5~8倍[ | 水体 |
芝麻秆 Sesame stalk | 高温热解、 KOH | 菲 | 清除率可达到100%[ | 水体 |
松树皮 Pine bark | 索氏提取、 皂化、 酸水解 | 菲和芘 | 通过酸水解,吸附量显著增加,提高4~17倍,但由于菲吸附竞争抑制,芘吸附量减少了16%~34%[ | 水体 |
甘蔗渣、椰子壳和米糠 Sugarcane bagasse, coconut shells, and rice husk | 天然原料 | 萘、苊、 芴和芘 | Kf的数量级为萘>芴>菲>芘,对PAHs的吸收能力依次为椰子壳>甘蔗渣>稻壳,符合Freundlich模型[ | 水体 |
木屑、黑麦草根、 橙皮、竹叶和松针 Sawdust, ryegrass root, orange peel, bamboo leaves, and pine needles | 天然原料 | 菲、萘、苊、 芴、芘 | Kd=(2 484 ± 24.24)~(5 306 ± 92.49) L/kg[ | 水体 |
软木废料 Cork waste | 天然原料 | 13种PAHs | Freundlich和Langmuir等温线都很好地拟合了吸附过程,对芘、蒽和菲的吸附亲和性最高[ | 水体 |
甘蔗渣、绿椰子壳、 甲壳素和壳聚糖 Sugarcane bagasse, green coconut shells, chitin, and chitosan | 天然原料 | 萘、苊、 蒽、芘 | 吸附等温线符合Freundlich模型,吸附量依次为绿椰子壳>甘蔗渣>甲壳素>壳聚糖,绿椰壳的吸附性能与传统吸附剂如琥珀石吸附性能相当[ | 水体 |
茶叶 Tea leaf powders | 煮沸 | 菲 | 12种茶叶吸附量6 960 ~32 900 mL/g[ | 水体 |
米糠 Activated rice husk | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、芘和菲 | 吸附容量可以和传统吸附剂相媲美[ | 水体 |
麻疯树籽壳 Husk ash of jatropha curcas seed | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、蒽、 菲、芘 | 萘、蒽、芘和菲的去除率分别为97.4%、94.6%、93.1%和92.1%,服从Langmuir方程,萘、蒽、芘和菲的饱和吸附量分别为8.849、8.547、8.097、7.633 mg/g[ | 水体 |
黄豆杆 Soybean stalk | 磷酸活化、 高温热解 | 菲、萘和苊 | 对菲、萘和苊的最佳去除率分别为99.89%、100%和95.64%,制备的活性炭的性能优于商业活性炭,对PAHs的去除效率依次为菲>萘>苊[ | 水体 |
杨木纤维 Aspen wood fibers | 漂洗和水解 | 菲和芘 | 符合Freundlich方程,漂白纤维对菲和芘吸附能力均最低;高热水解后因其芳香碳含量高、极性低而具有最高吸附能力[ | 水体 |
小麦秸杆、玉米秸秆 和花生壳 Wheat stalks, corn stalks, and peanut husks | 高温、 氨水改性、 高温加热 凝胶颗粒 | 芘 | 高热小麦秸秆、玉米秸秆和花生壳饱和吸附量分别为714、1 667、370 μg/g,氨水改性后分别为909、1 754、476 μg/g,玉米秸秆制备的凝胶颗粒饱和吸附量达80 μg/g[ | 水体 |
玉米秸秆 Corn stalk | 高温热解 | 萘 | 对萘的平衡吸附量大于50 mg[ | 水体 |
木炭 Wood char | — | 菲、萘 | 两种化合物的最大吸附量随分子直径的减小依次为菲<萘[ | 水体 |
荔枝树枝、小麦和 水稻秸秆 Litchi branches, wheat straw and rice straw | 高温热解 | 菲 | 荔枝树枝生物炭对菲的吸附能力要明显大于小麦秸秆和水稻秸秆制备所得的生物炭,随着热解温度的升高,生物炭对菲的吸附能力明显增强[ | 水体 |
香蕉皮 Banana peel | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、芴、菲 | 符合Freundlich模型[ | 水体 |
表3 农业固体废弃物在吸附水环境中PAHs的应用
Tab.3 Application of agricultural solid waste removal of PAHs in the water environment
来源 Materials | 制备方法 Methods | 被吸附物 Adsorbate | 吸附能力 Sorption capacity | 环境条件 Environment |
---|---|---|---|---|
芦苇秸秆 Reed straw | 高温热解 | 菲 | 最大去除率为81.87%[ | 水体 |
竹木、松木、 松针和松树皮 Bamboo wood, pine wood, pine needles, and pine bark | 酸水解 | 菲、萘、 芘和苊 | 酸水解后吸附能力显著提高,其中菲提高6~18倍,萘和芘为6~8倍,苊为5~8倍[ | 水体 |
芝麻秆 Sesame stalk | 高温热解、 KOH | 菲 | 清除率可达到100%[ | 水体 |
松树皮 Pine bark | 索氏提取、 皂化、 酸水解 | 菲和芘 | 通过酸水解,吸附量显著增加,提高4~17倍,但由于菲吸附竞争抑制,芘吸附量减少了16%~34%[ | 水体 |
甘蔗渣、椰子壳和米糠 Sugarcane bagasse, coconut shells, and rice husk | 天然原料 | 萘、苊、 芴和芘 | Kf的数量级为萘>芴>菲>芘,对PAHs的吸收能力依次为椰子壳>甘蔗渣>稻壳,符合Freundlich模型[ | 水体 |
木屑、黑麦草根、 橙皮、竹叶和松针 Sawdust, ryegrass root, orange peel, bamboo leaves, and pine needles | 天然原料 | 菲、萘、苊、 芴、芘 | Kd=(2 484 ± 24.24)~(5 306 ± 92.49) L/kg[ | 水体 |
软木废料 Cork waste | 天然原料 | 13种PAHs | Freundlich和Langmuir等温线都很好地拟合了吸附过程,对芘、蒽和菲的吸附亲和性最高[ | 水体 |
甘蔗渣、绿椰子壳、 甲壳素和壳聚糖 Sugarcane bagasse, green coconut shells, chitin, and chitosan | 天然原料 | 萘、苊、 蒽、芘 | 吸附等温线符合Freundlich模型,吸附量依次为绿椰子壳>甘蔗渣>甲壳素>壳聚糖,绿椰壳的吸附性能与传统吸附剂如琥珀石吸附性能相当[ | 水体 |
茶叶 Tea leaf powders | 煮沸 | 菲 | 12种茶叶吸附量6 960 ~32 900 mL/g[ | 水体 |
米糠 Activated rice husk | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、芘和菲 | 吸附容量可以和传统吸附剂相媲美[ | 水体 |
麻疯树籽壳 Husk ash of jatropha curcas seed | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、蒽、 菲、芘 | 萘、蒽、芘和菲的去除率分别为97.4%、94.6%、93.1%和92.1%,服从Langmuir方程,萘、蒽、芘和菲的饱和吸附量分别为8.849、8.547、8.097、7.633 mg/g[ | 水体 |
黄豆杆 Soybean stalk | 磷酸活化、 高温热解 | 菲、萘和苊 | 对菲、萘和苊的最佳去除率分别为99.89%、100%和95.64%,制备的活性炭的性能优于商业活性炭,对PAHs的去除效率依次为菲>萘>苊[ | 水体 |
杨木纤维 Aspen wood fibers | 漂洗和水解 | 菲和芘 | 符合Freundlich方程,漂白纤维对菲和芘吸附能力均最低;高热水解后因其芳香碳含量高、极性低而具有最高吸附能力[ | 水体 |
小麦秸杆、玉米秸秆 和花生壳 Wheat stalks, corn stalks, and peanut husks | 高温、 氨水改性、 高温加热 凝胶颗粒 | 芘 | 高热小麦秸秆、玉米秸秆和花生壳饱和吸附量分别为714、1 667、370 μg/g,氨水改性后分别为909、1 754、476 μg/g,玉米秸秆制备的凝胶颗粒饱和吸附量达80 μg/g[ | 水体 |
玉米秸秆 Corn stalk | 高温热解 | 萘 | 对萘的平衡吸附量大于50 mg[ | 水体 |
木炭 Wood char | — | 菲、萘 | 两种化合物的最大吸附量随分子直径的减小依次为菲<萘[ | 水体 |
荔枝树枝、小麦和 水稻秸秆 Litchi branches, wheat straw and rice straw | 高温热解 | 菲 | 荔枝树枝生物炭对菲的吸附能力要明显大于小麦秸秆和水稻秸秆制备所得的生物炭,随着热解温度的升高,生物炭对菲的吸附能力明显增强[ | 水体 |
香蕉皮 Banana peel | 磷酸活化、 高温热解 | 萘、芴、菲 | 符合Freundlich模型[ | 水体 |
来源 Materials | 吸附剂形态 Methods | 被吸附物 Adsorbate | 吸附能力 Sorption capacity | 环境条件 Environment |
---|---|---|---|---|
玉米Corn | 磷酸热解、水热碳化 | 6种OPs | 吸附率可达90%以上[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | 天然原料 | 马拉硫磷 | 吸附容量可达到2.08×10-3 mg/g[ | 水体 |
大米谷壳和麸皮 Husk and bran of rice | 天然原料 | 甲基对硫磷 | 清除率分别为(101.94±2.33)、(113.59±2.62)mg/g[ | 水体 |
稻糠、甘蔗渣、豆荚、稻壳 Rice bran, sugarcane bagasse, moringa oleifera pods and rice husk | 热解和酸处理 | 甲基对硫磷 | 稻糠生物炭的吸附效果最好[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | 高温热解 | 乐果 | 蔗渣炭对乐果的理论最大吸附能力为48.17 mg/g[ | 水体 |
杏核Apricot stone | 高温、酸水解 | 乙草磷 | 单层最大吸附量为20.04 mg/g[ | 水体 |
茶叶Tea leaves | 高温热解 | 8种OPs | 最大吸附率可达96.3%以上[ | 水体 |
虾壳 Shells of the shrimp | 酸碱法制备壳聚糖 | 灭线磷 | 清除率为89.234%[ | 水体 |
棉花秸秆 Cotton stalks | 氨基改性 | 毒死蜱 | 去除率达到90%以上[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | ZnCl2活化、高温碳化、 壳聚糖交联聚合 | 敌敌畏 | 最大吸附量为16.06 mg/g[ | 水体 |
辣木种子 Moringa oleifera seed | 机械研磨到纳米级别 | 毒死蜱 | 清除率达到81%[ | 水体 |
表4 农业固体废弃物在吸附水环境中OPs的应用
Tab.4 Application of agricultural solid waste removal of OPs in the water environment
来源 Materials | 吸附剂形态 Methods | 被吸附物 Adsorbate | 吸附能力 Sorption capacity | 环境条件 Environment |
---|---|---|---|---|
玉米Corn | 磷酸热解、水热碳化 | 6种OPs | 吸附率可达90%以上[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | 天然原料 | 马拉硫磷 | 吸附容量可达到2.08×10-3 mg/g[ | 水体 |
大米谷壳和麸皮 Husk and bran of rice | 天然原料 | 甲基对硫磷 | 清除率分别为(101.94±2.33)、(113.59±2.62)mg/g[ | 水体 |
稻糠、甘蔗渣、豆荚、稻壳 Rice bran, sugarcane bagasse, moringa oleifera pods and rice husk | 热解和酸处理 | 甲基对硫磷 | 稻糠生物炭的吸附效果最好[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | 高温热解 | 乐果 | 蔗渣炭对乐果的理论最大吸附能力为48.17 mg/g[ | 水体 |
杏核Apricot stone | 高温、酸水解 | 乙草磷 | 单层最大吸附量为20.04 mg/g[ | 水体 |
茶叶Tea leaves | 高温热解 | 8种OPs | 最大吸附率可达96.3%以上[ | 水体 |
虾壳 Shells of the shrimp | 酸碱法制备壳聚糖 | 灭线磷 | 清除率为89.234%[ | 水体 |
棉花秸秆 Cotton stalks | 氨基改性 | 毒死蜱 | 去除率达到90%以上[ | 水体 |
甘蔗渣 Sugarcane bagasse | ZnCl2活化、高温碳化、 壳聚糖交联聚合 | 敌敌畏 | 最大吸附量为16.06 mg/g[ | 水体 |
辣木种子 Moringa oleifera seed | 机械研磨到纳米级别 | 毒死蜱 | 清除率达到81%[ | 水体 |
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